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      分子高激發態漫游反應通道被發現

      發布時間:2024-02-19 10:22:00來源: 光明網-《光明日報》

        【科技前沿】

        光明日報北京2月18日電(記者齊芳)在化學反應中,漫游反應是一種特殊類型的反應機理。中國科學院大連化學物理研究所(以下簡稱“大連化物所”)近日利用“大連相干光源”發現了首例分子高激發態的漫游反應通道,表明了漫游反應機理在化學反應中的普適性,為理解和預測化學反應提供了新的視角。這項研究成果由大連化物所袁開軍研究員和楊學明院士實驗團隊,聯合傅碧娜研究員和張東輝院士理論團隊共同完成,文章日前發表在國際學術期刊《科學》上。

        據介紹,化學反應好似翻山越嶺,分子和原子“登山者”要攀登能量壁壘這座“高山”,才能轉換為新的物質。在傳統的化學反應過渡態理論中,反應主要沿著最小能量路徑進行,就像登山者找到最低的山脊線越過高山,以消耗最少的能量。

        在某些化學反應中,分子可能會從山峰外圍“繞遠”,從微觀的角度看,原子或者基團不會立即從分子中斷開,而是在分子附近“晃蕩”,忽遠忽近,就像宇航員在太空“漫游”一樣,最終形成與傳統化學反應不同的產物,這就是漫游反應。

        21世紀初,科學家第一次發現漫游反應。此后,針對漫游反應機理的解析一直局限于分子的低電子態和基態。由于分子只有吸收極紫外光的高能量光子才可以到達高激發態,而高亮度、可調諧極紫外光源十分缺乏,分子達到高激發態時是否存在漫游反應一直未得到證實。

        “大連相干光源”的出現使難題迎刃而解。袁開軍說:“‘大連相干光源’打開了研究分子高激發態反應機理研究的大門。”“大連相干光源”是該研究團隊聯合上海應用物理研究所研制的我國第一臺極紫外自由電子激光,也是全球唯一運行在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置。通過“大連相干光源”輸出高亮度、波長可以調諧的極紫外光,能夠激發任何分子到特定的高激發態。

        研究團隊利用“大連相干光源”制備了高激發態的二氧化硫分子,并結合自主研制的高分辨離子成像技術探測了激發態氧氣產物的量子態分布。實驗發現,二氧化硫分子在133納米波段附近解離產生的激發態氧氣產物呈現兩種振動量子態分布。

        隨后,傅碧娜和張東輝團隊利用自主發展的高精度激發態勢能面構建方法和產物量子態分辨的動力學計算,精確重現了實驗所觀測到的現象,揭示了高激發態的二氧化硫分子可以通過漫游反應產生高振動態分布的氧氣產物,而傳統的最小能量路徑只產生低振動態分布的氧氣產物。實驗和理論結果的一致,證實了高激發態漫游反應通道的存在,表明了漫游反應在化學反應中普遍存在。

        “通過這項研究,我們對以往化學反應的理論產生了新的認知,很多傳統化學反應理論無法解釋的現象都有可能用漫游反應機理得到解釋,這將提升人們對化學反應本質的進一步理解。”楊學明說,“每一次基礎研究的突破,都擴展了人類認知的邊界,擴充了人類的知識儲備。”

        下一步,科研團隊將利用“大連相干光源”開展更多分子的極紫外光化學研究,深入理解分子光化學過程在宇宙分子演化和生命起源所起的作用,同時推動科學家發展新的理論模型和計算方法,以此來更精準地描述和預測化學反應。

        《光明日報》(2024年02月19日 08版)

      (責編:李雨潼)

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